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Le origini del casale di Masseria Mollone di Copertino risalirebbero al periodo bizantino, come testimonia la presenza di una chiesetta rupestre nelle vicinanze.
Il periodo di maggior ricchezza dell'insediamento data tra XVI e XVIII secolo. Forse al XV secolo risalirebbe l’edificazione del corpo torre fortificato, costituito da spesse murature e da locali articolati su due piani.
Al secolo successivo, invece, data la costruzione dei locali destinati alla lavorazione dei prodotti caseari (il terreno sassoso permetteva le attività legate alla pastorizia e l'allevamento), le stalle e i cortili, mentre nel corso del Seicento le strutture vengono tutte ampliate e ristrutturate, con l’aggiunta di una torre colombaia a base quadrata.
Alla seconda metà del Settecento data invece l’edificazione di una piccola cappella sul piazzale esterno. La masseria viene, così, ad assumere le caratteristiche di una ricca azienda legata alla pastorizia, con i corpi di fabbrica articolati attorno ad un cortile centrale.
Nell’area di pertinenza della masseria si trova l’ingresso alla chiesa rupestre dedicata a Sant'Angelo di Gramboj.